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近日，葡京娱乐场在线赌场 季威研究组与华中科技大学付英双研究组等组成合作团队，在Sb2O3团簇晶体薄膜中，发现了位于团簇间隙位置的范德瓦尔斯极化子(vdW polaron)，揭示了受限电子与局域晶格畸变耦合稳定范德瓦尔斯极化子的机制，展示了以可控方式产生、移动和擦除单个极化子的能力。该研究发现了一种新的极化子类型，提供了一种在原子尺度上操纵单个电子的可行途径。相关研究成果以“Discovery and Manipulation of van der Waals Polarons in Sb2O3 Ultrathin Molecular Crystal”（发现并操纵Sb2O3超薄分子晶体中的范德华极化子）为题发表在6月29日在线出版的《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。

在表面上操纵单个原子和分子曾经是人类的梦想之一。约三十年前，人类通过扫描隧道显微镜(STM)在固体表面上成功操纵单个原子，构筑了单原子构成的“量子围栏”（如上图），实现了纳米技术的"量子 "飞跃，也奠定了在单原子精度下进行材料创制和按需定制的基础。

那么，人类是否有能力操控尺寸更小的基本粒子——单个电子呢？单个电子的运动完全受量子力学规律支配，难以直接定位、测量和操纵。退而次之的方式是利用原子核对电子的吸引势束缚电子，以操纵带电原子或分子的间接方式操纵单个电子。例如，利用扫描隧道显微镜可以操控绝缘体上单个原子或分子的电荷状态并移动带电原子或分子；也可以通过针尖诱导能带弯曲效应而控制半导体中电子给体或受体的电荷状态。然而，这些方法依赖于特定原子种类，限制了电子占据位点的类型，也极大增加了操控难度。

APS/Carin Cain

极化子是一种准粒子，通常意义的极化子由在晶格中运动的电子（或空穴）及其伴随的晶格畸变组成，为操纵单个电子提供了理想的介质。特别地，通过受限的短程电声耦合形成的小极子引起局部晶格畸变通常为一个原子晶格周期，这为探测和操纵极化子提供了理论上的单原子精度。

虽然极化子的种类繁多，但此前发现的通常意义的极化子只存在于由共价键或离子键相互作用结合的材料中，如过渡金属氧化物、卤化物、钙钛矿和有机聚合物。最近的研究发现，在二维、一维、或零维范德瓦尔斯材料的二维层间、一维链间、或零维簇间广泛存在一类非共价相互作用，主要由电子关联导致的色散吸引和非键波函数交叠导致的泡利排斥构成。这类相互作用可以在范德瓦尔斯晶体中(0.1 eV量级热力学结合能)，提供与共价晶体相当的强电子耦合 (1 eV量级)和可比的显著振动耦合，被称为类共价准键(covalent-like quasi-bonding)。此前，人们尚未知晓这类相互作用是否可以稳定多余电荷，从而在类共价准键主导的范德瓦尔斯间隙中形成极化子。

α-Sb₂O₃薄膜的结构及极化子表征

本工作中，研究团队在覆盖于SiC上的石墨烯表面生长的Sb₂O₃无机团簇晶体。通过STM实现了和类共价准键相关的单个极化子的观察和操纵。单个极化子占据了Sb₂O₃无机团簇晶体的间隙位置，表现出极化子态和局部的能带向上弯曲。研究展示了通过STM探针施加电场以可控地产生、移动和擦除单个极化子的能力。密度泛函理论(DFT) 计算表明，尽管分子间主要由范德瓦尔斯吸引相互作用主导，额外注入的电子局域地占据了团簇间的成键态，缩短局部团簇间隙的距离，而局域间距收缩的团簇又为注入电子提供了额外的吸引势，形成了范德瓦尔斯极化子。该研究揭示了一种新的极化子类型，并提供了一种在原子尺度上操纵单个电子的可行新途径。

α-Sb₂O₃中极化子的起源

该研究成果以“Discovery and Manipulation of van der Waals Polarons in Sb₂O₃Ultrathin Molecular Crystal”为题发表在6月29日在线出版的《美国化学会志》（Journal of the American Chemical Society）上。葡京娱乐场在线赌场 季威教授和华中科技大学付英双教授为论文的共同通讯作者。葡京娱乐场在线赌场 博士生伍琳璐和华中科技大学张志豪博士为论文的共同第一作者。该工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、教育部、中国科学院和中国人民大学的资助。

论文链接：//doi.org/10.1021/jacs.4c04450