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-程志海教授课题组,与季威课题组、王善才课题组以及中国科学院物理研究所郭建刚、陈小龙、高鸿钧等组成合作团队,在一种新型超原子晶体AuTe2Se4/3中发现了极化金属(polar metal)家族中首个反极化金属态(antipolar metal,转变温度~90 K),并与超原子晶体中出现的关联电荷序(tc-CDW,转变温度~120 K)交织出现、相互增强。该工作不仅发现了一种极化金属家族中的新成员类型,也为在超原子晶体或原子团簇聚集体中寻找新奇量子(关联)物态提供了关键线索。相关研究成果以“Interweaving Polar Charge Orders in a Layered Metallic Super-Atomic Crystal”为题发表在2022年12月26日在线出版的《Physical Review X》(Phys. Rev. X. 12, 041034(2022))上。

首次在新型超原子晶体AuTe2Se4/3中发现反极化金属态。
金属中的传导电子通常对铁电极化具有湮灭作用,人们普遍认为在绝大多数材料体系中金属性和铁电性是相互排斥、不能共存的。然而,1965年P·W·Anderson和E·I·Blount首次提出了极化金属存在的可能性,正式开启了人们研究和探索极化金属(Polar metal)材料的历程。经过近半个多世纪的探索,在实验上被验证的极化金属材料体系的种类非常稀少,且并没有发现反铁电极化金属材料。
设计合成新型晶体材料,是探索和研究相关特殊奇异材料物性的基础。一个可行的研究思路是设计和构造新型的超原子晶体材料,其由原子团(而不是通常的原子)通过新型类共价准键相互作用堆叠而成,且可以通过调节原子团的结构、组成以及形状等来实现物性调控,因此具有比较好的可设计性,为低维量子材料研究提供了新的材料体系类型。
本工作研究了一种特殊的层状金属性超原子晶体AuTe2Se4/3,其由超原子立方体Au6Te12Se8三维立体堆叠而成,立方体间通过Te…Te类共价准键连接而成,也是一种二维金基超导体。程志海及合作团队利用低温扫描隧道显微镜、角度分辨光电子能谱、拉曼光谱、电输运测量以及密度泛函理论计算,对AuTe2Se4/3的奇异电子结构开展了研究。程志海及合作团队发现随着体系温度依次出现了两种交织的电荷序,即各向异性三倍周期电荷密度波(tc-CDW)和反平行锁定的极化金属态,并确定其来源于强电子间库仑相互作用和超原子立方体间电子态交叉锁定的自发空间反演对称性破缺。在该体系中,强烈的电子-电子间相互作用在非共价键合的二维超原子层中起着关键,导致了tc-CDW、电子态的空间极化及其交织锁定的反极化金属构型。超原子晶体内的强电子耦合为探索一类具有强可调控性的新型关联量子材料提供了新线索。

图1.超原子晶体AuTe2Se4/3体系中,降温过程依次出现的三倍周期电荷密度波和反极化金属态的电输运、拉曼光谱以及变温扫描隧道显微镜/谱实验研究。

图2.超原子晶体AuTe2Se4/3体系中,三倍周期电荷密度波序(tc-CDW)和反极化金属态(Antipolar)的交织锁定机制的理论计算研究。

图3.超原子晶体AuTe2Se4/3体系中,其几何结构和电子结构的自发对称破缺过程示意图。
该工作以“Interweaving Polar Charge Orders in a Layered Metallic Super-AtomicCrystal”为题发表在12月26日在线出版的《Physical Review X》上,共同第一作者为邢淑雅(STM表征)、伍琳璐(理论计算)、王子路(ARPES测量)、陈旭(样品制备)。相关研究工作得到了科技部-国家重点研发专项、国家自然科学基金、教育部、中国科学院和中国人民大学资助。
程志海课题组一直致力于发展先进扫描探针显微技术,并利用其在低维量子材料和表界面物理体系开展创新性研究工作,在谐振静电力显微术、二维层状材料物性的应变调控以及功能器件等方面取得了一系列进展。近年来,物理系围绕低维铁电极化材料,在单分子驻极体(Nature Nanotechnology 15, 1019–1024 (2020))、二维堆叠铁电材料(Science 376, 973-978 (2022))、新型可调单层铁电材料(Nature Communications 13, 5903 (2022))等方面取得了一系列重要成果。
原文链接:
Shuya Xing, Linlu Wu, Zilu Wang, Xu Chen, Haining Liu,Shuo Han,Le Lei,Linwei Zhou, Qi Zheng, Li Huang,Xiao Lin, Shanshan Chen, Liming Xie, Xiaolong Chen Hong-Jun Gao, Zhihai Cheng, Jiangang Guo, Shancai Wang, and Wei Ji,Interweaving Polar Charge Orders in a Layered Metallic Super-AtomicCrystal.Phys. Rev. X.12, 041034(2022).
Phys. Rev. X 12, 041034 (2022) - Interweaving Polar Charge Orders in a Layered Metallic Superatomic Crystal (aps.org)