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  由于液体（尤其是液态水）对太赫兹波的强吸收，以液体为介质的太赫兹波产生和探测长期以来被认为是无法实现的。2017年报道了强激光激发水能够产生太赫兹波，但是其产生机制并不清晰，无法应用其逆过程对太赫兹波进行探测。

近日，中国人民大学王伟民教授、北京理工大学赵跃进教授和首都师范大学张亮亮教授联合团队提出通过四波混频的物理机制，首次实现了基于液态水对宽带太赫兹波的相干探测。实验中将fs强激光和宽带太赫兹波在水等离子体中产生的二次谐波与探测激光的受控二次谐波混合，获得了太赫兹波电场的时域波形，频谱响应达到0.1THz-18THz，并可扩展到更宽的范围，突破了传统的基于固体探测技术中频谱受限的瓶颈，此外，此方法的灵敏度比基于气体探测技术高一个数量级，并为太赫兹波偏振敏感光谱检测等带来了解决途径。研究成果近期在Physical Review Letters发表。

图1. 水膜相干探测太赫兹场。(a)实验装置示意图。800 nm的激光束通过BBO晶体产生400 nm的CSH，太赫兹脉冲聚焦在水膜上以产生另一个SH（即TISH）。结合TISH和CSH，由PMT采集信号。(b)、(c)实际测量的太赫兹波形及相应的频谱，每幅图中蓝色实线和红色虚线分别对应基于液态水的方案和基于GaP晶体的EOS结果。

太赫兹波的相干探测是时域光谱（TDS）的基础，是太赫兹科学研究与应用中至关重要的一环。目前在太赫兹波相干探测领域应用最广的是基于固体介质的光电导采样技术和电光采样技术，然而受介质载流子的非瞬时响应、声子吸收、Restrahlen频带等因素的影响，其探测带宽难以覆盖整个太赫兹波段。气体介质没有这些因素的影响，可以通过空气偏置相干检测（ABCD）和光场偏置相干检测（OBCD）的方法实现足够宽频太赫兹波的相干探测，但是，为了实现足够高的探测灵敏度需要探测的fs激光束把空气电离成等离子体，由于空气中等离子体的高激发阈值，通常需要激光束的能量为几百微焦（μJ）。

液体通常具有比空气更低的等离子体激发阈值，这意味着可以用更低能量的探测激光束进行相干探测。并且，液体接近固体的更高密度，激光束与更多粒子相互作用，这有助于大幅提高探测的灵敏度。该团队采用了仅5微焦的探测激光束，以液体水膜为介质，成功获得了宽频太赫兹波的相干探测，同时其探测灵敏度比基于气体的方法要高一个数量级。该团队证明了此种探测方法的物理机制可归结为四波混频，因此他们在实验中首先将宽频太赫兹波与探测激光入射到水膜，在形成的水等离子体中由四波混频产生了二次谐波，然后此二次谐波与另外受控的二次谐波进行混合，获得了太赫兹波电场的时域波形，其频谱范围为0.1THz-18THz，此频谱原则上可以进行进一步地扩展。因此，此工作为表明液体介质可以克服以固体和气体为介质探测技术中的限制，能够在更低探测激光能量条件下实现更高灵敏度的宽频太赫兹波相干探测，也为太赫兹遥感探测等应用提供了新的视角。另外，由于太赫兹波的产生和探测通常是一对逆过程，此工作说明低激光能量在液体中产生的太赫兹辐射可能归结为四波混频机制。

图2. 来自水膜的TISH能量信号和相干信号。(a) 在没有施加CSH探测时的测量(蓝色实线)和计算(红色虚线)的TISH能量信号。插图显示了TISH能量作为太赫兹场强的函数，其中二次拟合由红色实线表示。插图中的黑色虚线标记了图2(b)和图2(c)实验中使用的CSH能量。(b)、(c) 太赫兹场强分别取1 MV/cm和14.5 MV/cm时的TISH和CSH相干信号。蓝色实线为测量结果，红色虚线和绿色虚线分别对应式(2)中第一项(相干分量)和第二项(非相干分量)的计算结果。

论文共同第一作者为谭永和赵航，通讯作者为王伟民、赵跃进和张亮亮教授，共同作者包括中国科学院深圳先进技术研究院张锐博士、首都师范大学张存林教授和美国罗切斯特大学张希成教授。该工作得到了北京市杰出青年科学基金、国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院战略性先导科技专项、中国人民大学教授启动基金等的资助。

　　论文链接：//link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.093902